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研究实现高效太阳能光电催化辅酶再生

来源:中国科学报 孙丹宁 访问:759 时间:2024-06-13

近日,中国科学院大连化学物理研究所李灿院士、丁春梅副研究员等通过耦合硫化镍电催化剂和分子催化剂,实现同时高效光电催化NAD(P)H辅酶再生,并揭示了其中的协同质子耦合电子转移机制,仿生模拟了酶催化NAD(P)+还原功能等。相关成果发表于《美国化学会志》。

自然光合作用中,光系统II将水氧化,产生的电子和质子在光系统I末端的FNR酶催化作用下被储存为NADPH还原力和ATP能量货币,进而实现酶催化二氧化碳还原等暗反应。李灿团队师法自然,长期致力于光催化和光电催化人工光合成研究,提出“人工光反应+仿生暗反应”的人工光合成策略,通过光反应将能量储存在电荷传输媒介分子或离子中,与下游暗反应耦合,以实现高值化学品或太阳燃料的可控合成。

NAD(P)H辅酶是重要的电荷传输介质和能量载体,NAD(P)H给出电子和质子后自身变为氧化态NAD(P)+,如何通过人工催化实现高效NAD(P)H再生循环一直是个难题。

团队通过耦合硫化镍电催化剂和均相Rh分子催化剂,发现硫化镍作为协同质子耦合电子转移媒介体可促进Rh-H活性物种形成,巧妙模拟了酶催化NADP+还原的功能和机制,实现同时高活性、高选择性光电催化NAD(P)H再生,1,4-NAD(P)H选择性大于99%,转化率100%。

基于此,团队建立了通过耦合质子还原电催化剂(硫化物或金属)和均相分子催化剂进行高效光电催化NAD(P)H再生的普适性策略,并验证了光电催化再生的NAD(P)H可用于氢化暗反应。

这一成果为后续耦合酶催化暗反应、构建集成人工光合成体系奠定了重要基础。

相关论文信息:https://doi.org/10.1021/jacs.4c00994

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